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导语
利用太阳光将二氧化碳和水转化为碳基化学品具有很大的挑战性，C=O的键能高达750 kJ/mol，目前面临着效率低、选择性差等瓶颈问题。实现光催化CO2还原的关键是开发高效的光催化剂，金属-有机框架材料（MOFs）具有比表面积大、孔结构和孔化学环境可调的特点，是一类潜在的良好光催化剂。然而绝大部分原合成的MOFs材料没有暴露的催化反应位点，骨架中的金属离子处于配位饱和状态，阻止了反应物分子接触金属活性位点，不利于光生电荷的分离与转移。西安交通大学杨庆远课题组在相关领域取得了进展，相关研究成果发表在ACS Catal.（DOI: 10.1021/acscatal.2c04588）。
前沿科研成果
镍基-MOF材料用于CO2光催化还原
针对此问题，西安交通大学杨庆远课题组开发了系列MOF基固态光催化剂，用于CO2催化转化的研究。通过希夫碱反应，将靛红-席夫碱金属配合物（IS）共价连接到NH2-UiO-66孔道中，成功引入分散的金属活性位点，制备得到三种新型的光催化材料（66-IS-Ni、66-IS-Co、66-IS-Cu）。研究发现，制备得到的MOF基催化材料对CO2的还原表现出优异的光催化活性，对于在可见光下催化CO2还原为CO， 66-IS-Ni实现了1.35 mmol g−1h−1的CO产率和87%的CO选择性。而66-IS-Cu则表现出1.01 mmol g−1h−1的H2产率和96%的H2选择性。由此可见，在MOF孔道中分散不同金属的配合物表现出不同的催化性能，该工作也为构建用于光催化领域的异质分子催化剂提供了一个通用策略。
图1. 66-IS-M的制备及其光催化机制的示意图（来源：ACS Catal.）
图2.（a）不同催化剂的CO和H2产量比较。（b）在66-IS-Ni上进行的CO2光还原的控制实验。（c）紫外-可见光谱。（d）66-IS-Ni的Mott-Schottky图。（e）电化学阻抗光谱。（f）光电流密度曲线图。（来源：ACS Catal.）
相关成果发表在ACS catalysis（DOI: 10.1021/acscatal.2c04588）上。该研究工作由西安交通大学化工学院杨庆远团队完成，硕士研究生董永丽为该文章第一作者，杨庆远教授为通讯作者。
教授简介
杨庆远，西安交通大学教授，博士生导师，陕西省高层次人才，西安市高层次人才，西安交通大学青年拔尖人才。担任中国晶体学会青年委员会委员，陕西省纳米科技学会理事会理事，西安交大化工学院学术委员会委员，西安交大“先进吸附分离技术联合实验室”负责人；入选SCI期刊Chinese Chemical Letters和Chinese Journal of Structural Chemistry的青年编委；获得陕西省特聘专家称号。2006年本科毕业于中山大学，2011年于中山大学获得博士学位，师从苏成勇教授；2011-2018年，作为博士后或访问学者先后在法国斯特拉斯堡大学、爱尔兰利默里克大学和日本京都大学工作, 合作导师分别是Jean-Marie Lehn院士、Michael Zaworotko院士和Susumu Kitagawa院士；2018年9月加入西安交通大学工作至今。长期从事晶态多孔框架材料方面的研究，迄今在Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Science Advances等权威期刊发表学术论文60余篇，单篇最高他引229 次。主持国家自然科学基金、国家科技部高端外国专家引进计划等6项国家、省部级项目，申请（含授权）发明专利12件。
邀稿
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