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双金属Fe-Co单原子催化剂电催化合成氨示意图

科学家们已经证明了使用可控合成的单原子催化剂(SACs)来描述电催化氮还原反应(NRR)性能与单原子(SA)负载之间的关系。

该研究由中国科学院合肥物理科学研究所的研究人员进行,将于今天(11月14日)发表在《自然可持续发展》杂志上。

在环境条件下从NRR电合成氨被广泛认为是一种“绿色氨合成”技术,可以取代传统的能源和资本密集型哈伯-博世工艺。

科学家们一致认为,SAC的有趣特征可能会创造一种新的催化范式。然而,阻碍SAC合理设计和开发的关键挑战之一是缺乏对性能与SA负载之间关系的洞察力,这主要是由于无法精确控制具有所需SA负载密度和活性位点配位形式的SAC的合成。

(a) HAADF-STEM图像。(b) 负载的铁和钴SA与[Fe3+]和[Co2+]的对比图。(c) Fe 和 Co K 边缘 EXAFS 拟合曲线。(d) Co K边缘XANES光谱。(e) 固态13C NMR波谱。(f) 相应催化剂的RNH3和FE。(g) 催化剂负载密度对几何面积活度的影响。(h) DFT优化配置。(i) 初始电催化NRR循环后的DFT优化配置。学分:张胜波

在这项研究中,研究人员展示了一种吸附调节的合成方法,该方法使用细菌纤维素作为吸附调节剂,通过碳热还原来控制细菌纤维素上的Fe3 + / Co2+浸渍。然后将Fe-Co SAs通过双金属[(O-C 2)3 Fe-Co(O-C2)3]配位固定到细菌纤维素衍生的碳上。

重要的是,科学家们揭示了一套关系,定量定义了细菌纤维素和吸附溶液之间的Fe3 + / Co 2+分布,以及细菌纤维素上浸渍的Fe3 + / Co2+到细菌纤维素衍生碳上的Fe / Co SAs的百分比转换。 然后,他们展示了使用这种定量关系来指导具有所需Fe / Co含量和原子比例的双金属Fe-Co SAC的可控合成。

他们表明,可控合成的SAC可以描述NRR性能和SA负载之间的电催化关系。具有单位Fe/Co原子比的单原子电催化剂(SAECs)在双金属Fe-Co SA中具有最高的位点密度和NRR性能,使其能够实现卓越的氨产率和出色的法拉第效率。

与其他类型的催化剂相比,SACs的催化活性取决于SA的性质,载体的理化性质,重要的是,将SA锚定在载体上的配位键。

在电催化NRR条件下,合成的双金属Fe-Co SAEC中的[(O–C 2)3 Fe–Co(O–C 2)3]转化为更稳定的配位构型[(O–C 2)3Fe–Co(O–C)C 2],从而促进和维持NRR性能。

研究人员认为,这些新发现将引起广大催化界的极大兴趣。

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